Hallo Sebastian,
wir waren vor drei Jahren dort (in Rethymnon), ich kann Dir folgende Sachen empfehlen:
Mit dem Bus (öffentlicher Linienbus nach Chania (fährt ab Busbahnhof Rethymnon und ist gar nicht mal so teuer), einen ganzen Tag einplanen, die Markthalle ansehen, zum Hafen laufen und ein bisschen in der Altstadt umsehen. Lederwaren sind i. d. R. vor Saisonende recht günstig.
Ggf. einen Mietwagen nehmen und nach Phaistos http://de.wikipedia.org/wiki/Phaistos fahren. Phaistos ist nicht „betonsaniert“ wie Knossos und weniger überlaufen. Auf dem Rückweg kann ich nur empfehlen, in Agios Ioannis links ab nach Plakias zu fahren und noch ein Bad im Libyschen Meer zu nehmen, wenn es die Temperaturen zulassen. Wir waren damals kurz vor Sonnenuntergang dort, sehr zu empfehlen.
Die Wanderung durch die Imbros-Schlucht ist auch nicht schlecht, ca. 2 bis 2 1/2 Stunden Weg, Ausgangspunkt Imbros, Zielort Komitades, von dort aus zurück mit dem „Taxi“ (viel Spaß und gute Nerven) für 15 Euro nach Komitades. Nicht gleich in der ersten Taverne das Taxi ordern, die nehmen mehr Kohle. Lieber in Komitades in der Taverne links neben der Straße einen Kaffee trinken, die Aussicht aufs Meer genießen und aufs Taxi warten, das die Wirtin gerne bestellt. Alles sehr gemächlich dort…
Die Anfahrt würde ich empfehlen über Episkopi, Assigonia, Kallikratis, Asfendos. Da geht es durch die weißen Berge auf schmalen Straßen, sowas muss man mögen. Alternativ bietet sich die Straße an, die in Vryses von der E75 (Küstenstraße) abzweigt. Wenn mal eine Schafherde auf der Straße liegt: Nicht hupen, nicht fluchen nicht aussteigen. Einfach langsam weiterfahren - kein kretisches Schaf lässt sich freiwillig überfahren. Die gehen schon weg. Allerdings erst, wenn man sie vor der Motorhaube nicht mehr sieht, deshalb, wie gesagt, langsam fahren.
Rethymnon lohnt sich auch. Zu Fuß durch die Seitenstraßen der Stadt (wir haben und dort immer sehr sicher gefühlt). In den Bäckereien gibt es gutes Brot und guten Kuchen zu günstigen Preisen, am Hafen die Restaurants für die Touris. Rauf zur Festung und weiter durch die Altstadt, zum Leuchtturm am Hafen.
Lohnenswert auch ein Besuch des archäologischen Museums in Heraklion http://de.wikipedia.org/wiki/Arch%C3%A4ologisches_Mu…. Die Stadt selbst fand ich nicht so spannend.
Schön soll aus die Lassithi-Hochebene sein, das haben wir in 6 Tagen allerdings nicht mehr geschafft, weil: Es soll ja kein Stress werden.
Viel Spaß auf Kreta, mein Neid ist Euch gewiss! 
Grüße, Guido